1. 개요
파이로프로세싱(pyroprocessing)은 사용후핵연료를 재처리하는 방법 중 하나다. 사용후핵연료의 재처리는 습식과 건식으로 나뉘는데 습식 재처리의 경우는 PUREX. 파이로프로세싱의 경우는 건식 재처리 방법이다. 우리나라는 1974년에 개정된 한·미원자력협정과 1975년에 가입한 핵확산금지조약(NPT)에 따라 미국의 동의 없이는 핵의 재처리와 농축을 할 수 없다. 따라서 핵무기의 재료인 순수한 플루토늄을 추출할 수 있는 습식 재처리 방식은 사실상 금지되었다. 이와 같은 한계의 대안으로 액체금속으로 태우는 건식 재처리 방식인 파이로프로세싱이 떠올랐다.2. 국내 배경 및 역사
2.1. 국내 배경
1978년 첫 원전 가동을 시작한 이래로 사용후핵연료가 누적됨에 따라 국내의 사용후핵연료 저장시설이 포화의 위기에 놓였다. 하지만 국내에서는 아직까지 영구처분이나 재처리의 방향이 정해지지 않아 임시로 보관하는 중이다. 2023년 2월 개최된 사용후핵연료 발생량 및 포화전망 설명회에 따르면 한빛원전 저장시설 포화를 시작으로 한울원전과 고리원전이 순차적으로 포화될 것이라고 예측했다.| 구분 | 고리 | 한빛 | 한울 | 새울 | 신월성 | 월성 |
| 예상 포화시점 | 2032년 | 2030년 | 2031년 | 2066년 | 2042년 | 2037년 |
파이로프로세싱 기술은 이에 대해 많은 이점을 제시한다. 파이로프로세싱 기술은 높은 방사능과 열로 비교적 신선한 사용후핵연료를 처리할 수 있게 한다. 또한 사용후핵연료를 냉각하기 위한 대용량 저장시설의 필요성이 줄어들고, 장기적인 저장에 필요한 용량을 줄일 수 있다.
2.2. 역사
우리나라는 1997년부터 파이로프로세싱 기술 연구를 시작했다. 25년간 약 8000억원의 돈을 들여 진행했지만, 연구개발이 무산될 가능성이 제기된 적이 있다. 정부가 추진하는 고준위방사성폐기물 관리를 위한 특별법 제정에서 제외됐기 때문인데, 산업통상자원특허소위에서 3건의 제정안을 심사하는 모습을 보여 파이로프로세싱의 명문화 가능성이 높아졌다.3. 원리
사용후 핵연료에는 원자로에서 연소되지 않은 우라늄이 약 93%, 핵분열 과정에서 생성된 플루토늄이 약 1.2%, 기타 핵물질 6.8%가 포함되어있다. [A] 파이로 프로세싱은 사용후 핵연료에서 재활용이 되는 핵연료와 폐기물을 분리하는 것이다. 사용후 핵연료를 고온(500도이상)에서 용융염 상태로 만든 후 전기분해를 통해 핵물질을 분해한다. 분리된 초우라늄을 소각하기 위해서는 중성자가 필요하다. 현재 기술수준에서 가장 대표적인 것은 소듐냉각고속로(SFR)이다.[2] 이에 따라 국내에서는 파이로프로세싱과 소듐냉각고속로를 연계시킨 “파이로-SFR 순환핵주기 시스템”에 대한 연구개발이 추진 중이다. [A]파이로프로세싱은 전해환원에 사용될 원료물질을 제조하는 전처리 공정, 650℃의 LiCl 용융염 매질에서 산화물 사용후 핵연료를 금속으로 환원시키는 전해환원 공정, 전해환원을 통해 공급된 금속물을을 500℃의 공융염매질에서 전기를 이용하여 우라늄을 선택적으로 회수하는 전해정련 공정, 이 이후 공유염내 존재하는 잔여 우라늄, 플루토늄 등을 회수하는 전해제련공정, 그리고 공정운전 중 발생하는 염폐기물 등의 폐기물을 처리하는 폐기물 처리공정으로 구성된다. [B]
3.1. 전처리 공정
사용후 핵연료 전처리 기술은 고방사성 경수로 사용후 핵연료 집합체를 해체하고 핵연료봉을 인출하는 기술, 인출된 핵연료봉을 절단하는 기술, 절단된 핵연료봉으로부터 원료 핵물질을 분리/ 회수하는 탈피복 기술, 전해환원용 원료물질을 제조하는 기술, 일련의 전처리 공정 기술과 전처리 공정 중 발생되는 배기체를 포집하는 기술로 나뉜다.3.1.1. 사용후 핵연료 집합체 해체, 인출, 절단 기술
집합체 해체, 인출 및 절단 공정은 약 4m길이의 핵연료 집합체를 해체하고 연료봉을 인출한 후, 탈피복 공정에 적합하도록 일정 길이로 핵연료봉을 절단하는 공정이다. 현재 이 기술은 크게(1) 집합체 해체 후 연료봉을 1개씩 인출, 절단하는 방법
(2) 집합체 해체 후 연료봉을 횡렬로 인출 후 절단하는 방법
(2) 집합체 해체 후 연료봉을 횡렬로 인출 후 절단하는 방법
두가지로 나뉜다. 절단 방법은 기계적 절단 방법이 상용화되어있으며 이외에 와이어 절단, 레이저 절단 등이 있다.
3.1.2. 사용후 핵연료 탈피복 기술
이 공정은 연료봉 내부에 있는 사용후 핵연료 덩어리를 파이로 공정의 원료 핵물질로 이용하기 위해 분리, 회수하는 기술이다. 이는 크게 기계적 탈피복 방법과 산화처리에 의한 탈피복 방법으로 나뉜다.3.1.3. 전해환원 원료물질 제조 기술
기계적 탈피복 공정에서 회수된 핵연료 파편 형태의 핵연료 물질을 이용해 전해환원용 공급물질을 제조하는 공정으로 다음과 같은 순서로 이루어진다.① 분말화
② 혼합
③ 성형
④ 탈왁스/환원
⑤ 소결
② 혼합
③ 성형
④ 탈왁스/환원
⑤ 소결
3.2. 전해환원 공정
파이로프로세싱의 전해환원 공정의 역할은 사용후핵연료를 금속으로 전환시키는 역할 이외에도 Sr, Ba 등의 고방열 핵종을 사용후 핵연료로부터 선택적으로 분리하는 기능을 한다. 아래는 전해환원을 위한 전기화학 셀의 모식도이다. 전해질로는 650 ℃의 Li2O-LiCl 용융염을 사용하며, 음극은 바스켓에 담겨진 금속산화물을, 양극으로는 백금 등을 사용한다. 전압 또는 전류를 인가하면 다음과 같은 반응이 일어난다.Li+ + e- → Li (1)
MO2 + 4Li → M + 2Li2O (용융염 계) (2)
MO2 + 4e- → M (악티나이드) + 2O2- (용융염 계) (3) [B]
1. 쉬라우드
2. 백금판
3. 컵형태의 백금
4. O2가스 흐름
5. 알루미늄 튜
6. 양극용 스테인리스 파이프
7. O2가스콘센트
8. 백금 연결 스테인리스 로드
9. UO2
10. 양극벽
11. 센터로드
12. 양극용 스텐 파이프
13. Li-Pb
14. 산화마그네슘 튜브
15. 타와이어
16. 테플론 커버
3.3. 전해정련 공정
전해정련 공정 시스템은 전해환원공정의 금속전 환체로부터 순수한 우라늄을 회수하는 공정으로 네 개의 공정으로 구성된다.① 용융염을 매개체로 하여 전기화학 반응을 통해 순수한 우라늄 전착물을 회수② 염증류공정 - 우라늄 전착물 내 염을 제거
③ 잉곳주조공정 - 염 제거된 우라늄 전착물을 잉곳으로 주조
④ UCl3 제조공정 - 정련반응 초기 안정적 전위를 유지하기 위한한 UCl3를 공급
3.4. 전해제련 공정
전해정련 공정에서 고체음극을 이용하여 염 중에 녹아 있는 우라늄을 충분히 회수하여 염 중의 플루토늄/우라늄 비가 약 3이 되면, 전해정련을 중단하고 전해제련 공정을 시작한다. 전해 제련 공정은 다음과 같은 3가지 공정으로 분류된다.①LCC (Liquid Cadmium Cathode) 공정 - 불활성 양극과 액체 카드뮴 음극을 이용한 전기화학적 방법으로 우라늄과 초우라늄을 일정량만큼 회수
②RAR (Residual Actinides Recovery) 공정 - 전기화학적 방법과 CdCl2 첨가에 의한 화학적 방법을 연속으로 수행하여 LCC 공정 후에도 염에 잔류되어 있는 우라늄과 초우라늄을 대부분 회수
③Cd 증류 공정 - LCC 공정과 RAR 공정에서 생산된 Cd 생성물을 1torr 이하에서 900℃ 이상으로 가열하여 염과 함께 제거
3.5. 폐기물 처리공정
사용후 핵연료 집합체를 해체하여 피복관내 핵 연료를 전기화학적 공정을 통하여 우라늄과 초우라늄 원소를 분리하는 공정을 통해, 다양한 형태의 고방사성 폐기물들이 배출된다.파이로 공정을 통해서 발생되는 폐기물은 다음과 같이 분류된다.
①기체상 포집폐기물
②구조재와 피복관
③귀금속계 잔류물 등의 금속폐기물
④전기화학적 공정에서 사용되는 전해질인 염폐기물
위와 같은 폐기물들은 국내의 처분환경을 고려하여 자연환경에 미치는 영향을 최소화하는 하는 방향으로 부피 감용, 안정화된 고화물로 제조하기 위한 연구를 수행 중에 있다.
4. 각국현황
| 국가 | 연구기관 | 용융염 | 연료타입 | 비고 |
| 미국 | ANL/INL | LiCl-KCl | 금속 | IFR 핵연료주기 기술개발 |
| 러시아 | RIAR | NaCl-2CsCl | 산화물 | DOVITA 공정개발 |
| 일본 | CRIEPI/JAEA | LiCl-KCl | 금속 | ITU와 공동연구 개발 |
| 한국 | KAERI | LiCl-KCl | 금속 | PRIDE, ACPF 시설구출 |
| 독일 | JRC-ITU | LiCl-KCl | 금속 | 음극재료개발 |
| 프랑스 | CEA | LiF-AlF3 | 산화물 | 환원추출 활용 TRU 회수 |
| 인도 | IGCAR | LiCl-KCl | 금속 | 금속핵연주기 규모 확대 |
| 체코 | NRI | LiF-BeF2 | 용융염 | 용융염원자로 핵연료주기 |
| 유럽연합 | 독일, 이탈리아, 프랑스, 스페인 등 유럽공동체 프로그램 운영 | |||
4.1. 프랑스
프랑스의 AREVA에서 개발중인 COEX는 Pu-U를 공수출하여 MOX를 생산하는 공정으로 선진습식 재처리 기술 중 상용화에 가장 근접한 것으로 평가하고 있다.프랑스 원자력청은 기존의 방식보다 핵확산성이 더욱 적어진 악티나이드 추출 방식인 GANEX 공정을 활발하게 개발 중이다.
프랑스를 포함한 EU는 PYROREP, EUROPART, ACSEPT, SACSESS 등 여러 연구와 개발을 통해서 지속적으로 파이로프로세싱 연구를 수행 중이다.
4.2. 일본
일본의 파이로 건식 처리 연구 개발은 CRIEPI가 1988년부터 미국의 IFR 프로그램에 참여하면서 본격적으로 시작되었다.이후 1990년대 초 CRIEPI는 금속 핵연료 주기에 대한 기초 연구는 물론 습식공정에서 발생한 고준위 폐기물로부터 TRU원소 회수를 위한 파이로 건식처리 공정을 독자적으로 개발하였다. IFR프로그램이 중단된 이후 확보된 연구 결과를 바탕으로 파이로 건식 처리 공정 독자 개발을 시행하였고, CRIEPI와 일본의 대학들을 중심으로 파이로 건식 처리 핵심 기술개발에 주력하고 있다. 2007년에는 기존의 전해 정련 장치 개량을 통해서 789g-U/h의 처리가 가능한 새로운 장치를 개발에 성공하였고 금속 연료의 처리 실용성을 확인하는 성과를 거두었다. [C]이후 지속적인 연구를 통해서 파이로 프로세싱 기술관련 특허가 99건으로 세계에서 가장 높은 비중을 차지하고있다.[8]
4.3. 미국
미국 AFCI프로그램의 분리 기술분야를 담당하고 있는 INL은 기준 공정으로 PYROX를 제시하고, 전해 환원 시스템에 대한 연구를 중점적으로 수행하고 있으며, 2002년도부터 BR-3에서 발생한 산화물 형태의 사용후 핵연료를 대상으로 전해환원 시스템의 성능을 평가하고 있다.미국은 국제핵확산을 막기 위해서 자국내 민간용 재처리를 금지라고 직접처분 정책을 추구하였지만, 파이로프로세싱을 포함한 선진핵연료주기 연구개발을 수행해오고있다.
2014년 10월에 미국 에너지부와 국립연구소들이 수행한 후행핵연료주기 옵션연구에서는 고속로를 이용한 핵연료재순환 시나리오를 가장 유망한 것으로 선정하였다.[C]
2011년 이후 대한민국과 한미 핵연료주기 공동연구를 진행하였고, 고속로 사용후핵연료 재처리에 국한되었던 기존의 파이로프로세싱을 상용 원자로의 대다수인 경수로에서도 적용하여 그 범위를 확장하였다.[C]
4.4. 러시아
DDP(Dimitrovgrad Dry Process) 공정과 진동충전법으로 구성된 독자적인 파이로 핵연료주기 기술개발을 수행하고 있다.4.5. 대한민국
대한민국은 1997년 연구를 시작한 이후 2010년 미국과 공동연구를 추진하고 있다. 2009년부터 한국원자력연구원 내에 세계최초의 파이로프로세싱 시험시설인 프라이드 시설을 착공하여 2013년 5월에 준공하였다.
프라이드 시설은 기존의 실험실 규모에서 벗어나 파이로의 모든 단위 공정을 연계한 일관공정을 공학 규모로 확장시켜 연간 10톤의 사용후 핵연료재처리 성능을 가지고 있다. 또한 파이로프로세싱 연구 안전성을 강화시키기 위한 연구들이 진행중이다.[12]
5. 장점
5.1. 경제성
기존에 폐기되는 방사성 연료를 재처리하여 폐기물의 양을 1/20로 줄여 사용되는 최종처분장의 공간을 최소화할 수 있다. 이를 통해 건설부지 비용을 아낄 수 있다.또한 사용된 우라늄 자원의 94~96%를 다시 고속로에 재활용함으로 우라늄에 대한 비용을 절감하고 전력 생산에 우라늄의 활용률을 100배 증대시킬 수 있다.
5.2. 안전성
건식 재처리를 하는 과정에서 연료의 독성이 감소되어 고준위 폐기물관리기간, 즉 방사성 물질의 반감기가 10만년에서 1000년으로 줄어든다. 비교적 짧은 시간 내에 인체에 무해한 상태에서 자연계로 배출해낼 수 있게 되는 것이다.5.3. 핵비확산성
기존 습식 재처리 기술에서는 핵무기의 주 원료인 플로토늄을 따로 분리할 수 있어서 핵확산성에 위협적으로 다가왔다. 그와 달리 파이로 프로세싱은 공정과정에서 플루토늄을 따로 분리할 수 없어 핵확산 방지에 기여한다.6. 단점
6.1. 재활용 비효율성
우라늄 재활용률이 96%라는 계산에서 기기부착이나 반감기의 요소로 인한 재처리공정상의 손실 및 투입 에너지를 전혀 고려하지 않았다고 설명한다.재처리 과정에서 우라늄에 불순물이 생기는데 이로 인한 공정 로스가 순수 DU(감손우라늄)보다 7.8배 많다. 효율성을 보았을 때 우라늄을 재활용하는 것보다 자연계에서 우라늄을 구하는 것이 더 효율이 좋다는 것이다.
6.2. 방대한 예산
파이로 프로세싱 기술이 상용화되려면 SFR 고속로 건설이 전제조건으로 붙는다. 기존의 원자로로는 파이로 프로세싱의 공정을 통해 재활용된 금속연료를 사용할 수 없으므로 고속로를 새로 지어야 한다. 무엇보다도, 파이로프로세싱의 장점이라고 언급된 반감기를 수십만년에서 1000년 이하로 줄인다는 것은, 고속로의 고속중성자를 사용하는 것이므로 고속로가 없다면 파이로프로세싱을 하는 의미가 없다. 재처리 공장뿐만 아니라 고속로 건설 비용, 공장 유지비 및 부지비용 등 수십조 단위의 비용이 투입되는 것이다. 또한 파이로 프로세싱을 통해 핵연료를 분리, 변환하더라도 최종적으로 폐기물은 나오므로 최소한의 최종처분장도 필요하게 된다.실제로 일본의 롯카쇼재처리공장은 약 20년간 핵연료를 재처리하는데 한화로 약 154조원의 예산을 사용했다. 이는 고속로 및 최종처분장의 건설비를 제외한 비용이다.
종합적으로 폐기물을 완전히 없애는 것도 아닌데 상용화에 수십 내지 수백조의 예산이 필요한 파이로 프로세싱 기술이 꼭 필요하냐는 것이 파이로 프로세싱 기술에 대한 투자를 반대하는 측의 의견이다.
7. 전망 및 미래
다양한 보고서에서 파이로프로세싱의 경제성을 판단한 결과들은 다음과 같다.미국 INL 보고서(2009)
직접 처분 주기와 파이로-고속로 주기의 전체 전력생산비용은 각각 42.3mills/kWh, 48.27 mills/kWh, 핵연료주기 비용은 각각 6.51과 8.22 mills/kWh으로 결론지었다. 또한 불확도 분석을 통해 분석한 결과 두 주기 비용에 큰 차이가 없음을 강조하였다.[D]
미국 FCRD 보고서(2014)직접처분 주기와 파이로-고속로 주기를 포함한 40개의 핵연료주기에 대해서 경제성을 평가하였다. 보고서에 따르면 직접처분 주기와 파이로-고속로 주 기의 전체 전력생산비용은 각각 49.4mills/kWh와 52.2 mills/kWh, 표준편차는 각각 5.5 mills/kWh와 4.5 mills/kWh 이다. 두 방식의 비용에 큰 차이가 없는 것으로 분석되었다[D].
한국원자력연구원 SCI등재 논문(2014)한국원자력연구원은 직접처분 주기와 파이로-고속로 주기의 경제성을 동적모델을 이용하여 분석하였다. 분석 결과, 직접처분 주기와 파이로-고속로 주기의 전력생산비용은 각각 32.75mills/kWh와 34.00 mills/kWh로 계산되었으며, 핵연료주기 비용은 각각 8.31mills/kWh과 7.77 mills/kWh로 계산되어 핵주기비용은 오히려 파이로-고속로 주기가 더 경제적인 것으 로 분석되었다.[D]
한국원자력연구원 보고서(2017)2017년 한국원자력연구원은 제7차 전력수급기본계획에 따라라 직접처분 주기와 파이로-SFR 주기의 경제성을 평가한 바 있 다. 분석 결과, 동일 전력 생산에 소요되는 총 할인비용을 비교하는 전력생산비용의 경우 직접처분 은 39.09 원/kWh, 파이로-SFR 연계주기는 40.08 원/kWh 로 분석되었다.[D]
여러가지 보고서 결과로 알 수 있듯 기존의 방식인 직접처리방식과 파이로프로세싱은 오차범위 내에서 근소한 차이를 보이고 있다. 그러나 여전히 핵주기 단계 별 소 요되는 단위비용에 대한 불확실성 범위가 매우 크기 때문에 향후 단위비용의 불확실성을 줄이기 위 한 엔지니어링 연구가 필요한 상황이다. 현재 한미공동연구 일환으로 파이로-고속로주기 경제성을 분석 및 평가할 계획이며, 한국의 상황을 고려하여 주민 수용성, 핵확산저항성, 환경 영향, 핵연료 공급, 에너지 안보 등 다양한 인자를 경제성에 반영하는 경우 충분한 경제성 확보가 가능할 것으로 예상하고 있다.[A] 사용후 핵연료 관리를 위한 파이로프로세싱 기술개발、NEWS & INFORMATION FOR CHEMICAL ENGINEERS, Vol. 34, No. 3, 2016[2] <전력톡톡> 천덕꾸러기 사용후핵연료… 파이로프로세싱 만나 재활용[A] [B] 최은영, 홍순석, 박우신, 임현숙, 오승철, 원찬연, 차주선, 허진목. (2014). 파이로프로세싱을 위한 전해환원 공정기술 개발. Korean Chemical Engineering Research(HWAHAK KONGHAK), 52(3), 279-288.[B] [6] 서울대 원자력정책센터, 파이로프로세스, 2018.08.29[C] 이용교, 핵연료 재순환 시나리오에 따른 소듐 냉각 고속로의 성능 평가, 경희대학교 대학원 원자력공학과, 2014.02, 4-7[8] 진수정, 김영진, 파이로 프로세싱 이해를 위한 정보기반구축에 대한 연구, 한국원자력연구원, 2010.10[C] 한국원자력연구원, 파이로프로세싱 및 소듐냉각고속로(SFR) 개발 관련, 2016.10.31.[C] 한국원자력연구원, 파이로프로세싱 및 소듐냉각고속로(SFR) 개발 관련, 2016.10.31.[D] 한국원자력연구원, “파이로 기술종합관리 최종보고서”, 과학기술정보통신부, ,2021.01.15. 18-20[12] 한국원자력연구원, 파이로프로세싱 및 소듐냉각고속로(SFR)개발 관련, 2016.10.31[D] 한국원자력연구원, “파이로 기술종합관리 최종보고서”, 과학기술정보통신부, ,2021.01.15. 18-20[D] 한국원자력연구원, “파이로 기술종합관리 최종보고서”, 과학기술정보통신부, ,2021.01.15. 18-20[D] 한국원자력연구원, “파이로 기술종합관리 최종보고서”, 과학기술정보통신부, ,2021.01.15. 18-20[D] 한국원자력연구원, “파이로 기술종합관리 최종보고서”, 과학기술정보통신부, ,2021.01.15. 18-20